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文章信息

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二維COF在石墨烯有機(jī)物分離納濾膜中的三重作用第一作者：隋瀟， 王彧通訊作者：陳元 *，吳昆勵(lì) *，周琨*單位：悉尼大學(xué)，新加坡膜科學(xué)研究中心，南洋理工大學(xué)

研究背景

有機(jī)物的分離對(duì)于制藥，催化和石油化工來說至關(guān)重要。相比于傳統(tǒng)的高分子聚合膜來說，石墨烯膜在有機(jī)體系下更穩(wěn)定，因此被認(rèn)為是在有機(jī)分離中非常有吸引力的材料。但是，石墨烯薄膜由于狹窄曲折的層間距導(dǎo)致溶液通量較低。之前有研究表明在石墨烯膜中插入二維共價(jià)有機(jī)框架（COF）作為層間間隔物可以增大膜的層間距來提升通量。而這個(gè)新發(fā)表的工作通過實(shí)驗(yàn)與計(jì)算相結(jié)合發(fā)現(xiàn)二維COF不僅僅只是間隔物，它在有機(jī)分離體系石墨烯膜中起到了間隔物，穩(wěn)定劑和多孔填充物的三重作用。插入二維COF后，膜性能的提升主要源于COF作為穩(wěn)定劑和多孔填充物的作用，而非以往所認(rèn)為的間隔物的作用。這一新觀點(diǎn)有助于未來對(duì)于二維材料薄膜用于有機(jī)分離體系的設(shè)計(jì)與應(yīng)用。

文章簡介

基于此，來自悉尼大學(xué)陳元教授與新加坡南洋理工大學(xué)吳昆勵(lì)博士和周琨教授合作，在Matter上發(fā)表標(biāo)題為“The tripartite role of 2D covalent organic frameworks in graphene-based organic solvent nanofiltration membranes“的文章。突破對(duì)于二維COF在石墨烯薄膜（rGO）中的作用的常規(guī)看法 ，分析了COF在石墨烯薄膜用于有機(jī)分離中的三重作用。

圖1.二維COF在石墨烯薄膜中的三重作用。

本文要點(diǎn)

二維COF與rGO雜化薄膜可通過加壓過濾制備，此方法可簡易輕松制備雜化薄膜。

插入二維COF后的雜化薄膜在不同有機(jī)溶劑體系下的性能均高于未插入COF的純r(jià)GO薄膜。

XRD結(jié)果表面，干燥條件下，插入COF的雜化薄膜的層間距大于純r(jià)GO薄膜。然而，在不同有機(jī)溶劑中，插入COF的雜化薄膜的層間距不但沒有大于，反而小于或者接近于純r(jià)GO薄膜的層間距。這表明COF的插入可以緩解層間距在有機(jī)溶劑中的溶脹，從而加強(qiáng)穩(wěn)定性。并且，溶劑的通量和溶劑的粘度和介電常數(shù)密切相關(guān)。

計(jì)算結(jié)果表明，COF可緩解rGO層間距在有機(jī)溶劑中的溶脹是因?yàn)槿芤赫T發(fā)了電荷在COF/rGO界面的重新排布。這個(gè)電荷排布導(dǎo)致了一個(gè)在COF與rGO之間的吸引力的產(chǎn)生。并且在不同溶劑中的吸引力大小不一樣，從而導(dǎo)致層間距在不同溶劑中的不同。

此外，由于COF有著小的片層尺寸和多孔結(jié)構(gòu)，分子傳輸通道的長度大大減小，從而提高了膜的通量。

文章小結(jié)

本篇文章通過實(shí)驗(yàn)和計(jì)算研究二維COF在rGO薄膜中的三重作用。當(dāng)膜干燥時(shí)，COF作為間隔物可增加rGO薄膜的層間距；在溶劑中浸潤時(shí)，一個(gè)在COF和rGO間的吸引力因?yàn)榻缑骐姾芍匦路植级�產(chǎn)生，此時(shí)COF在rGO薄膜中起到了穩(wěn)定劑作用來減緩膜的溶脹；并且，小尺寸的多孔COF提供了更短的傳輸通道使膜的通量增加，此時(shí)COF起到多孔填充物的作用。考慮到擁有類似性質(zhì)的COF均可起到多重作用，本文中的觀點(diǎn)可為今后的二維雜化薄膜設(shè)計(jì)提供更全面的指導(dǎo)。

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