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【水凝膠的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與制備】為了獲得高抗疲勞性，兩種水凝膠應(yīng)具有大的模量對(duì)比度及界面處的強(qiáng)粘合性。將羧基-Fe ³⁺配合物增強(qiáng)的聚丙烯酰胺-聚丙烯酸（PAAm-PAA）水凝膠作為骨架，它的模量約為1 MPa。另外選擇PAAm水凝膠作為軟基質(zhì)，其模量為0.01-0.1 MPa。如下圖所示，通過立體光刻技術(shù)(Stereolithography)可以制造出多種不同形狀的水凝膠骨架。

將做好的骨架置于模具中，注入PAAm前驅(qū)體使水凝膠軟基質(zhì)聚合。水凝膠前體物很容易遷移到骨架的聚合物網(wǎng)絡(luò)中，因而軟基質(zhì)和骨架的聚合物網(wǎng)絡(luò)會(huì)形成拓?fù)浼m纏結(jié)構(gòu)。在空心立方體的表面澆筑一層薄薄的軟基質(zhì)即可得到骨架-基質(zhì)復(fù)合材料，擠壓立方體時(shí)，由于空氣的存在，它會(huì)稍微鼓起（J），突然膨脹（K），甚至在隨機(jī)位置破裂（L），這說明復(fù)合立方體的氣密性非常好，如下圖所示。

使用立體光刻技術(shù)可以得到特征尺寸<100μm的水凝膠，上述制備非均質(zhì)水凝膠的方法可普遍應(yīng)用于各種材料中，還可以選擇聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAm），聚（甲基丙烯酸羥乙酯）（PHEMA）和明膠等作為水凝膠軟基質(zhì)。由不同離子強(qiáng)化的PAAm /藻酸鹽可以作為立體光刻技術(shù)的原料打印出硬質(zhì)水凝膠骨架。軟基質(zhì)和骨架的多樣化組合可以大大擴(kuò)展異質(zhì)水凝膠的應(yīng)用范圍。【性能】

分別測(cè)量了兩種水凝膠的力學(xué)性質(zhì)，軟水凝膠的極限拉伸約20，模量為0.042 MPa；硬水凝膠的極限拉伸約為4，模量約1 MPa。絡(luò)合交聯(lián)的水凝膠，性能廣泛可調(diào)。較長(zhǎng)的浸泡時(shí)間和較大的AA與AAm重量比有利于模量的提升。軟水凝膠和硬水凝膠的聚合物網(wǎng)絡(luò)會(huì)形成拓?fù)淅p結(jié)的結(jié)構(gòu)，在共聚焦顯微鏡下可以觀察到軟水凝膠前體向硬水凝膠擴(kuò)散的現(xiàn)象。水凝膠聚合物網(wǎng)絡(luò)的篩孔大小約為10 nm，前體的擴(kuò)散長(zhǎng)度隨時(shí)間增加，且深度可達(dá)100μm，高深度擴(kuò)散確保了兩種組成水凝膠之間的拓?fù)淅p結(jié)。非均質(zhì)水凝膠的韌性為4,599±545 J/ m ²，比硬質(zhì)水凝膠（710±19J/m ²）和軟質(zhì)水凝膠（186±41J/m ²）的韌性高得多。非均質(zhì)水凝膠的模量約為0.18 MPa，介于硬骨架和軟基質(zhì)之間。復(fù)合組分之間的粘合有助于實(shí)現(xiàn)高抗疲勞性，對(duì)于粘附力較弱的非均質(zhì)水凝膠，即使骨架保持完好無損，裂縫也會(huì)在基質(zhì)中擴(kuò)散。

【應(yīng)用】使用人類心臟瓣膜的臨床圖像數(shù)據(jù)建立CAD模型，再將CAD模型轉(zhuǎn)換成可打印的數(shù)字模型，即可打印均質(zhì)的水凝膠結(jié)構(gòu)。但對(duì)于非均質(zhì)的水凝膠結(jié)構(gòu)，需將CAD模型修改為空心模型，將印刷后的空心結(jié)構(gòu)浸入FeCl ₃溶液中，然后澆鑄軟水凝膠基質(zhì)即可得到非均質(zhì)水凝膠。文中通過體外血液動(dòng)力學(xué)測(cè)試系統(tǒng)（如下圖E）評(píng)估了兩種水凝膠的抗疲勞性，該“心臟瓣膜”可維持液體持續(xù)單向流動(dòng)，均質(zhì)水凝膠在560次循環(huán)后失效，而異質(zhì)水凝膠在10,000次循環(huán)后仍完好無損，表現(xiàn)出優(yōu)異的抗疲勞性能。在復(fù)合水凝膠中，骨架提供調(diào)節(jié)水流所需的剛度，而軟凝膠基質(zhì)一方面足夠柔軟可以分散骨架中的應(yīng)力，另一方面也足夠堅(jiān)硬能承受水流的壓力。 【結(jié)論】在制備具有開放形狀的物體時(shí)，聯(lián)用立體光刻和鑄造技術(shù)具有很大的優(yōu)勢(shì)。這種方法可用于制造基于其他類型水凝膠的復(fù)雜形狀。人體心臟瓣膜對(duì)機(jī)械和生物學(xué)的要求很高，文中的異質(zhì)結(jié)構(gòu)水凝膠可能無法滿足體內(nèi)微環(huán)境的要求，且在循環(huán)載荷下出現(xiàn)應(yīng)力衰減（PAAm-PAA水凝膠中羧基-Fe³⁺配位鍵斷裂引起），因此仍需研究集低滯后性和高模量于一體的堅(jiān)硬水凝膠，以更好地模擬心臟瓣膜。合成人工心臟仍然道阻且長(zhǎng)，但文中提到的方法很好地解決了以往水凝膠無法實(shí)現(xiàn)復(fù)雜形狀和高抗疲勞的問題，通過調(diào)節(jié)原料和制造工藝有望制造出具有機(jī)械功能和生物相容性的人造心臟瓣膜。

文章來源：https://doi.org/10.1016/j.matt.2021.03.011 Yang et al., Matter4, 1–12 June 2, 2021